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生化学院张振华课题组在催化领域发表学术成果

发布时间: 2021-04-07 08:38 来源: 金华市人民政府外事办公室   浏览次数:   

· 近日,生化学院“双龙学者”特聘教授张振华课题组在催化领域一区Top期刊Journal of Catalysis(IF=7.888)上发表题为“Ceria morphology-dependent Pd-CeO2 interaction and catalysis in CO2 hydrogenation into formate” (DOI: https://doi.org/10.1016/j.jcat.2021.03.025)的研究论文。

· 该研究工作通过制备不同形貌CeO2纳米晶(分别为纳米棒状、纳米立方体和纳米多面体)负载金属Pd的催化剂,系统研究了Pd-CeO2相互作用及其对CO2加氢成甲酸盐反应性能的影响。研究发现CeO2表面的氧空位浓度决定着Pd-CeO2之间的相互作用,进而影响着Pd粒子的尺寸和电子结构。具有较高表面氧空位浓度的纳米棒状CeO2(r-CeO2)与Pd之间的金属-载体相互作用(MSI)更强,导致Pd/r-CeO2上形成更小的Pd纳米粒子和更正价态的Pd物种。

· 不同Pd/CeO2催化剂的微观结构图(左侧)

· Pd物种结构表征图(A, B)和催化CO2加氢成甲酸盐反应性能图(C, D)

· 将不同的Pd/CeO2催化剂应用于CO2加氢反应,纳米多面体负载Pd催化剂(Pd/p-CeO2)展示了最佳的甲酸盐产率,在40 oC反应条件下TOF达到746 h-1。这主要归因于p-CeO2上易形成高浓度的金属态Pd物种,促进了H2的活化,使催化反应性能得到提升。原位DRIFTS实验结果展示了双齿碳酸盐和碳酸氢盐是反应的活性物种,其加氢产生甲酸盐是反应的速控步。这些结果一方面极大地加深了对Pd/CeO2催化剂催化CO2加氢成甲酸盐的基础概念和方法的理解,另一方面也很好地证明了氧化物纳米晶形貌设计是开发高效Pd基CO2加氢催化剂的有效策略。

· 该工作由浙师大硕士研究生范丽萍和张静共同完成,本科生马可昕在实验上提供一定的帮助,相关表征也得到孔黎春和贾爱平实验员的支持,张振华博士和鲁继青研究员为共同通讯作者,浙师大为该论文第一单位。本研究工作得到国家自然科学基金面上项目、浙江省自然科学基金公益项目、以及先进催化材料教育部重点实验室和固体表面反应化学浙江省重点实验室开放基金资助。

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