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章康达课题组在国际著名期刊Chemical Science上发表研究成果

发布时间: 2020-12-30 09:56 来源: 浙师大   浏览次数:   

  近日,“钱江学者”省特聘教授、省151人才工程第一层次培养对象,生化学院章康达研究员课题组在顶级综合性化学期刊Chem. Sci.上在线发表论文Towards photoswitchable quadruple hydrogen bonds via a reversible“photolocking”strategy for photocontrolled self-assembly”。浙江师范大学为该论文唯一完成单位。

 

 

 

  发展光开关的多重氢键作用模式能够为可控超分子自组装和构筑功能超分子材料提供一种基础工具。然而,目前已报道的多重氢键自组装体系却很少能够通过光刺激直接调控多重氢键作用的结合常数,实现对氢键分子组装体结构和功能进行调控,且由于多重氢键的结合模式多样、结构丰富,以及作用结构匹配性强等特点,从而使得发展普遍适用于多重氢键作用的光开关调控模式极具挑战。

 

  在本工作中,作者首次提出一种 “光锁”策略构建双向光开关多重氢键作用:在多重氢键二聚体单体中引入具有双向光开关性的 “光锁分子”,通过光调控“光锁分子”形成分子内氢键能力,“锁住/解锁”参与形成多重氢键作用的部分作用位点,使多重氢键二聚体的结合常数发生巨大改变,从而实现多重氢键作用的显著的双向光开关调控。这一策略的实施只对“光锁分子”形成分子内氢键的能力有要求,而对多重氢键的主体结构没有特殊要求。原理上通过使用该策略无需对现有多重氢键的主体结构进行改造,就可实现双向光开关,因此该策略具有潜在的普适性且易于实行。

 

  基于该策略,作者有效构建了一类全新的双向光开关四重氢键作用模式。通过在四重氢键模块脲基嘧啶酮(UPy)单元上修饰具有双向光开关性的邻酯基偶氮苯基团(“光锁分子”)可以得到光响应的Azo-UPy分子。利用“光锁分子”的可逆光诱导E/Z异构化作用可以调控Azo-UPy形成分子内氢键的能力,进而光控“锁住/解锁”部分四重氢键作用位点,以达到显著改变氢键二聚体的结合常数,从而实现四重氢键作用的显著双向光开关调控。

 

  在系统研究了Azo-UPy分子间的光开关四重氢键作用规律以后,作者还进一步探索了其在光调控聚合物的聚集行为,并将其作为光开关的链封端剂应用于构筑聚合度可光调控的氢键超分子聚合物体系,从而验证了本工作所发展的光开关四重氢键在构筑光控氢键自组装体系方面的应用潜力。

 

  该项目得到了国家自然科学基金、浙江省自然科学基金,以及“先进功能材料”教育部重点实验室开放基金的支持。课题组硕士生魏露和韩诗涛为论文共同第一作者,课题组占田广副教授为论文的共同通讯作者。

 

  Chem. Sci.是化学领域顶级期刊,作为英国皇家化学会(RSC)的旗舰期刊,其致力于出版综合化学领域的前沿和基础研究的原创论文,最新影响因子为9.364。

 

  论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/sc/d0sc06141g#!divAbstract


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