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生化学院张振华课题组在化学顶级期刊ACS Catalysis发表重要成果

发布时间: 2020-11-30 14:12 来源:  生化学院   浏览次数:   

近日,浙师大生化学院“双龙学者”特聘教授张振华博士与生化学院鲁继青研究员、中国科学技术大学“长江学者”特聘教授黄伟新教授、华东师范大学理论研究组龚学庆教授合作,在气相巴豆醛选择加氢反应催化剂的开发上取得重要进展,相关成果在化学顶级期刊ACS Catalysis上发表题为“Metal-free Ceria  Catalysis for Selective Hydrogenation of Crotonaldehyde”(DOI: 10.1021/acscatal.0c04523)的研究论文。

 

ACS Catalysis是美国化学会的旗舰期刊,为国际公认的化学领域顶级杂志之一,目前影响因子为12.35,是中科院一区TOP期刊。张振华为该论文的第一作者和通讯作者,鲁继青为共同通讯作者,浙师大硕士研究生郑万彬为共同一作,浙师大为该论文第一单位。

 

该研究首次发现了一种无金属的棒状CeO2催化剂,其在气相巴豆醛选择加氢反应中展示了极高的巴豆醇选择性,在323K条件下最高的巴豆醇选择性能达到93.2%。相关的研究总结如下:

 

 

 

1)与CeO2纳米立方体和纳米多面体相比,CeO2纳米棒催化巴豆醛加氢到巴豆醇的产率更高、选择性更好。这主要归功于棒状CeO2纳米晶表面相对更高的氧空位浓度,从而构筑形成固体FLP位点,使得H2在催化剂表面的异裂效应加强,同时促使巴豆醛分子在催化剂表面优先以C=O键形式吸附。进一步的实验和理论研究表明,H2在棒状CeO2表面发生异裂形成H-物种能够压缩巴豆醛分子在催化剂表面的C=C键吸附,导致其吸附以C=O键形式为主,从而促进C=O键的加氢过程,使巴豆醇的选择性提高。

 

2)对棒状CeO2纳米晶表面进行还原从而创造更多的表面氧缺陷却不利于反应的催化活性和选择性,通过原位红外实验和理论研究可以得出,随着棒状CeO2纳米晶表面氧缺陷浓度的增加,额外的表面氧空位导致了巴豆醛分子在催化剂表面的C=C键吸附形式出现,从而造成催化活性和选择性的下降。

 

这些研究成果系统阐述了H-物种在CeO2催化剂表面的形成和加氢的独特作用,同时也第一次在实验上发现了H-物种能够选择性的抑制反应物分子的吸附形式,从而提高了CeO2催化加氢反应的选择性。这些发现为制备高性能、低成本的α, β不饱和醛选择加氢反应催化剂提供了一条潜在的途径。

 

张振华毕业于中国科学技术大学,在新加坡国立大学从事过博士后研究, 2019年加盟浙师大生化学院,主要从事纳米晶模型催化剂在多相催化领域的构-效关系研究和纳米催化材料的结构设计,目前以第一、通讯作者在Nat. Commun.J. Am. Chem. Soc.Angew. Chem. Int. Ed.ACS Catal.J. Catal.等期刊上发表论文14篇。

 

该研究工作得到了国家自然科学基金委面上项目和浙江省自然科学基金公益项目等项目资金的支持。

 

相关链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04523


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